זעירא ליווה בלחניו אירועים, מקומות ואישים שהיו ציוני דרך בתולדות היישוב בארץ ישראל. את השירים מצא במוספים הספרותיים של עיתוני התקופה, ואצל משוררים ופזמונאים עמם נפגש; כשלא מצא שיר מתאים, חיבר את המילים בעצמו. שיריו נשמעים כפס-קול המתעד את חבלי הלידה שקדמו להקמת מדינת ישראל, ובמידת מה, גם את עשרים השנים שלאחריה.
עליות תימן המוקדמות זכו לאזכור בתיאטרון 'החרטום', בשיר 'בשערי מולדת', כבר ב-1929. ירידי המזרח, שנערכו בתל אביב הקטנה החל מ-1924, ונמשכו אל שנות השלושים, היו אירועים מסחריים בינלאומיים חשובים, שמשכו תיירים מהארץ ומחוצה לה. ירידים אלה היו ההשראה לשיר הילדים 'הגמל המעופף', סמל היריד, בשיתוף עם עמנואל הרוסי (יחצ"ן היריד ב-1932-36). אירועים נוספים בתל אביב, שזכו לשיר, היו חגיגות הפורים ששיאן היה בתהלוכת 'העדלאידע' השנתית. הן משכו קהל רב גם מחו"ל ועבורן נכתב 'תן כתף' (למילים של א.המאירי).
את חברת החשמל ומייסדה פנחס רוטנברג (1879-1942) הנציח זעירא ב'שיר הרשת' ('הזקן מנהרים'), שכתב ב- 1934 לכבוד יום הולדתו של ה'זקן'. זעירא עבד באותם ימים כפועל בחברה, וכשחפר עם חבריו בור להקמת עמוד חשמל פנה אליו ראש הקבוצה ואמר לו לקחת שני ימי חופשה בתשלום (60 אגורות לאותם יומיים) ולחזור עם שיר ליום ההולדת; אם לאו - ינוכה הסכום ממשכורתו. זעירא הנבוך הלך לביתו, ומאחר שלא מצא שיר מוכן המתאים לאיש או למאורע, נאלץ לכתוב אותו בעצמו - מילים ולחן, וחזר אתו לעבודה כעבור יומיים. זעירא הצנוע לא העריך דיו את השיר כדי לכלול אותו בספר השירים הראשון שלו, אך השיר העליז והמקצבי נעשה להיט ששרו דורות של תלמידים מאז כתיבתו.
בשנות השלושים כתב זעירא לכינוס ארגון הספורט 'הפועל' את ההימנון 'להבה' (מילים – ע.הרוסי). הקמת היישובים החקלאיים היהודיים בתקופת 'חומה ומגדל' (1936-39), שבאה לעקוף את גזירות ה'ספר הלבן', מצאה ביטוי בשירים 'חניתה', ו'המגדל הראשון' ('תל-עמל', למילותיו של נ.אלתרמן), ובשיר 'ככה כך' (למילים של א.אשמן). קיבוץ חניתה זכה לאזכור מוסיקאלי נוסף בן אותו שם, על ידי ש.שלום ומרק לברי.
ב-1936, בראשית תקופת 'המאורעות', נרצחו בידי ערבים שני שומרים צעירים מיקנעם, יואש ויצחק, ששמרו על מטעי חברת 'נטע' בעמק נחל השופט. זמן קצר לאחר הרצח, שזעזע את היישוב, נולדו ביקנעם תאומים, והוריהם קראו להם בשמות שני השומרים. דוד שמעוני חיבר את השיר 'בהר אפריים' לזכר שני השומרים, ועל התאומים שירשו את שמם, וזעירא חיבר לו לחן. בנובמבר 1937, בעיצומה של תקופת 'המאורעות', ארע רצח אחר. חמישה חברי קבוצת 'במעלה' (הסמוכה לקרית ענבים), שעבדו בסלילת דרך ליד ירושלים, נרצחו ממארב של פורעים ערבים. קיבוץ 'מעלה החמישה', שהוקם לאחר הרצח, נקרא על שמם. עיתון 'דבר' פירסם את השיר 'חמישה' ('חמישה יצאו מולדת לבנות'), שכתב ש.שלום לזכרם, זעירא חיבר לו את הלחן, והשיר היה ללהיט באותה תקופה.
ביולי 1938 באותם ימי 'מאורעות תרצ"ו – תרצ"ט' נרצח אלכסנדר זייד, מהבולטים באנשי העליה השניה ואחד ממקימי ארגוני השמירה בארץ. אלמנתו, ציפורה, באה אל אלכסנדר פן ומרדכי זעירא, בידיה מנחה לשניים – קופסת נעליים ובה ביצים שלוקות, זיתים ושזיפים, הכל מתוצרת בית, ובפיה בקשה - שיכתבו שיר במקצב דבקה לזכרו. השניים כתבו את 'שיר של זייד' ולאחר מכן, לציון יום השנה למותו כתבו, לבקשתה, שיר נוסף - 'על גבעות שיח' אבריק' ('אדמה אדמתי').
במלחמת העולם השניה התגייסו יהודי ארץ ישראל לעזרת בנות הברית במלחמתן נגד הצורר הנאצי. באוקטובר 1942 התגייס זעירא לצבא הבריטי, ושרת בו עד חודש מאי 1946. הוא הלחין שירים לשלוש הלהקות העבריות, שפעלו במסגרת בנות הברית. יחד עם יעקב אורלנד הוא חיבר את 'שיר הלגיונות', שיר שנעשה להמנון הבלתי רשמי של התגייסות יהודי העולם למלחמה בנאצים, ונוגן על ידי התזמורות הצבאיות במצעדי היחידות העבריות במחנה 'סרפנד', בתל אביב, בקהיר ובאלכסנדריה. שרה, אשת המלחין, שרה אותו בשידור חי מאולפן השידור, ובגין הדרישה למילות השיר, הן נדפסו בעמודי החדשות של העיתונים. בשיר הזה פתח רדיו ירושלים את תכניתו 'השעה העברית', ושידר אותו לעיתים קרובות במשך חמש שנות המלחמה.
ב-1942 הוקמה 'הלהקה הצבאית העברית' בחסות הסוכנות היהודית, ושיתוף הפעולה בין אורלנד וזעירא, שהיו בין מייסדיה, הניב, בין היתר, (למקצב המצעדים) את 'הגדודנים', 'שיר מגיני מסדה', ו'שיר החי"ל'. לקראת סוף מלחמת העולם נעשה 'שיר החי"ל' להמנון הבריגדה היהודית ('החטיבה היהודית הלוחמת'), ולפי עדות אחד מצנחני הבריגדה, היה השיר חביב במיוחד על חנה סנש. על פי השמועה שנפוצה, שמעו הצנחנים, שהיו כלואים איתה באותו כלא בהונגריה, קול אישה שר את השיר באחד מתאי בית הסוהר, בערב שקדם להוצאתה להורג. באותן שנות מלחמה, כשארץ ישראל הייתה עדיין תחת שלטון המנדט הבריטי, הלחין את 'איה' (מילים - נ.אלתרמן) ש"בגדוד קוראים לה אי" - שיר אהבה דו משמעי לנערה ולארץ ישראל.
מאבק תנועות המרי העבריות נגד הבריטים בשנים שקדמו להקמת המדינה, היווה השראה ל'שיר המגן והמרי' (מילים - י.אורלנד), והשיר אומץ על ידי כל המחתרות. מאוחר יותר השתמש זעירא שוב בלחן, כשכתב ב-1953 מוסיקת רקע למחזה של אורלנד אודות ימי המצור בירושלים ('העיר הזאת', ב'אהל').
מספר שירים ידועים הולחנו תוך כדי מלחמת העצמאות. זעירא שלקה אז בהתקף לב, נחלש, ויצירתו התמעטה באותה שנה. כשהחלים מעט נסע בג'יפ למשלט ליד עזה, כדי להנחות חיילים מיחידת 'שועלי שמשון' בשירה בציבור וללמד משיריו. אחד החיילים, אורי אבנרי, נתן לו פתק ובו שיר שכתב. זעירא קרא אותו לאור פנסי הרכב, ובנסיעה חזרה מהמשלט הלחין את השיר 'שועלי שמשון', כשקפיצות הג'יפ מספקות לו את ההשראה למקצב. באותה תקופה הלחין גם את 'יודקה' (למילים של ע.אבישר), שיר אודות יהודה דובשני, שנהרג בגוש עציון והיה גיסו של המשורר.
לקראת סוף מלחמת העצמאות כתב אברהם חלפי את 'שיר הכד'. את ההשראה לשיר קיבל מהכתובית "הוי חבל שגם אני אינני כד" שהופיעה בעיתון 'במחנה' תחת תמונתה של קצינת הקשר הפלמ"חניקית, זיוה הלוי-ארבל. בתמונה נראתה הקצינה למודת הקרבות גומעת מים מכד. זעירא הוסיף את הלחן והשיר נעשה ללהיט. את סיפור חייה כתבה זיוה ארבל בספר 'הנערה עם האקדח'.
טרם הקמת הנח"ל בחקיקת הכנסת כאחד מחילות צה"ל (בנובמבר 1949), סיפר מייסד הנח"ל אליק שומרוני, לאורלנד ולזעירא, על כוונת הממשלה להקים גוף צבאי למחצה ואזרחי למחצה. כשראה שהרעיון מוצא חן בעיני השניים אמר להם: "עכשיו שהעניין מוצא חן בעיניכם, חברו המנון למענו. אבוא לקבלו בעוד שבוע". כעבור שבוע הוא קיבל מהם את 'המנון הנח"ל'. לאחר הקמת היאחזות הנח"ל 'לכיש' ב-1955 (אח"כ - 'מושב לכיש') כתב זעירא שני שירים לציון יישובו של חבל לכיש; 'זמר לכיש' (למילים של ח.חפר) ו'דרך בית גוברין' (מילים – ד.מנוסי).
סמוך לאמצע שנות החמישים שרתה אוירה קודרת בארץ, כתוצאה מחדירת 'פידאיונים' (מסתננים ערבים של אותה עת, שיצאו מעזה וביצעו פיגועים, בעיקר באיזורי ספר; מבצע 'קדש' שם קץ לפעילותם). משה שרת פגש באורלנד ובזעירא באחד מנשפי פורים במועדון 'מילוא' של מפא"י, וביקש מהם לחבר שיר שיפיג את תחושת האבל הציבורי. הוא "כלא" את השניים במטבחון מלא כל טוב, במועדון, עד שייסימו את חיבור השיר, וכשיצאו משם כעבור שעה, כבר היה בידיהם זמר חסידי לוהט - 'שיר שמח' ('אם גם ראשנו שח').
זמן מה לאחר מלחמת ששת הימים, כתב אורלנד את 'שיר לכותל', בהשראת תמונת הצנחנים המסתערים בסימטאות העיר העתיקה, וקולו הרועד של הכתב הצבאי ("אני נוגע עכשיו באבני הכותל המערבי"). הוא צלצל לזעירא וקרא באזניו לאט את מילות השיר. שרה, אשתו של זעירא, נכנסה לחדר ומצאה אותו בוכה, הרימה את השפופרת, ושאלה את אורלנד מה סיפר לבעלה שגרם לו לבכות? לאחר שהשלים את הלחן, בא אליו אורלנד לשמוע אותו מנגן את צלילי השיר. שלושה ימים לאחר מכן נפטר המלחין מהתקף לב.